La Biblioteca della sede di Milano è la più antica e la più grande tra le biblioteche dell'Università Cattolica del Sacro Cuore, costituita fin dalla fondazione dell'Ateneo nel 1921 con un patrimonio di 50.000 volumi e 210 riviste scientifiche, proveniente da acquisti d'antiquariato e donazioni di raccolte specializzate.

Pensata e organizzata dal fondatore dell'Ateneo, padre Agostino Gemelli, secondo modelli allora di grande prestigio (come la Biblioteca Vaticana e quella di Friburgo), si sviluppò rapidamente arrivando già nel 1934 a possedere ben 250.000 volumi, grazie a ingenti acquisizioni di opere antiche e moderne, e a un'intensa attività di scambio con enti culturali di tutto il mondo (tra i quali anche la Library of Congress, la British Library, la Bibliothèque Nazionale de France e la Cornell University Library). Un fondamentale contributo alla crescita del primo nucleo di collezioni venne dal professor Giuseppe Billanovich (1913-2000), al quale è stata intitolata la principale sala di consultazione della sede di Milano, una delle più ricche in Italia tra quelle specializzate nelle discipline umanistiche, frequentata da studiosi italiani e stranieri.
Costituirono preziose acquisizioni i fondi e le collezioni che importanti studiosi, o i loro eredi, donarono alla Biblioteca in considerazione del prestigio e delle garanzie offerte dall'Ateneo. Tra questi, risultano di notevole valore:
Accanto alla crescita quantitativa e qualitativa del patrimonio librario, la Biblioteca si è evoluta aumentando e aggiornando i propri servizi agli utenti, per adempiere sempre meglio al proprio compito di sostenere e collaborare al costante miglioramento dell'attività didattica e di ricerca sviluppata nell'Ateneo.
Oltre ai fondamentali servizi di prestito e consultazione, di reference e di prestito interbibliotecario e Document Delivery, nel corso degli anni sono stati dunque realizzati progressivamente altri nuovi servizi, come:

La Biblioteca è al servizio delle discipline professate nelle nove Facoltà esistenti nella sede di Milano dell'Ateneo: Lettere e filosofia, Giurisprudenza, Scienze politiche, Scienze della formazione, Economia, Scienze bancarie finanziarie e assicurative, Scienze linguistiche e letterature straniere, Psicologia, Sociologia.
Realizzata fin dalle origini con struttura centralizzata, si articola in:
L'attività di acquisizione ha consentito un incremento annuo del patrimonio cartaceo stimabile in circa 22.000 volumi, anche grazie alla sua recente razionalizzazione con l'introduzione della metodologia "Approval plan", che favorisce uno sviluppo equilibrato e tempestivo delle collezioni.
Alla fine del 2008, il patrimonio cartaceo consiste in oltre 1.350.000 volumi di monografie (considerando solo quanto già catalogato), circa 6.000 periodici correnti e 42 titoli di quotidiani.
Ad esso si affianca la collezione di risorse elettroniche, formata da 129 banche dati su cd-rom o dvd, cui si aggiungono le 141 banche dati on-line e gli oltre 11.400 e-journals la cui fruizione è condivisa con le biblioteche delle altre sedi UCSC.